Poète et auteur dramatique, il fut le gendre de Buloz et collabora à la Revue des Deux Mondes que dirigeait son beau-père. Ses meilleures œuvres sont un volume de vers, Amours et haines, et des comédies en vers et en prose. Il fut élu à l’Académie française en 1882.
Par un hasard malheureux, son nom est associé à l’incendie du collège parisien Édouard-Pailleron, dans le XIXe arrondissement, qui a eu lieu en 1973, tuant 21 enfants. De nombreux établissements scolaires, conçus selon les mêmes principes architecturaux, furent qualifiés de « type Pailleron » et reconstruits dans les années qui suivirent.
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